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據(jù)中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院網(wǎng)站11月2日消息，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所、中國(guó)科學(xué)院光伏與節(jié)能材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室潘旭研究員和田興友研究員團(tuán)隊(duì)與韓國(guó)成均館大學(xué)Nam-Gyu Park教授、華北電力大學(xué)戴松元教授合作，成功在反式鈣鈦礦太陽(yáng)電池研究方面取得新突破。研究團(tuán)隊(duì)首次發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦陽(yáng)離子面外分布不均勻是影響電池性能的主要原因，并通過(guò)設(shè)計(jì)1-（苯磺?；┻量≒SP）作為添加劑均勻化鈣鈦礦薄膜相分布，獲得了26.1%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）。相關(guān)成果于2023年11月2日加速在線發(fā)表（AAP）在《自然》（Nature）雜志上。

鈣鈦礦太陽(yáng)電池是利用鈣鈦礦型的有機(jī)金屬鹵化物半導(dǎo)體作為吸光材料的太陽(yáng)能電池，屬于新概念太陽(yáng)能電池，經(jīng)過(guò)多年發(fā)展，傳統(tǒng)的界面鈍化及結(jié)晶調(diào)控方法很大程度上推動(dòng)了電池效率的提升，但近年來(lái)相關(guān)研究中該電池效率的提升速度明顯放緩，相關(guān)研究遇到了“瓶頸”?？蒲腥藛T發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦薄膜內(nèi)往往不可避免的會(huì)發(fā)生相分離現(xiàn)象，研究團(tuán)隊(duì)前期工作表明有效管理鹵素相分離有助于提高器件性能（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 2213932）。高效率鈣鈦礦材料往往通過(guò)采用純碘體系下的陽(yáng)離子摻雜組分獲得，尤其是FA1-xCsxPbI3體系，不同的陽(yáng)離子組分在鈣鈦礦體相面外方向的分布對(duì)鈣鈦礦體相載流子擴(kuò)散及界面抽取至關(guān)重要。深入研究陽(yáng)離子面外方向分布，不但有助于理解鈣鈦礦體相載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程，更有望推動(dòng)鈣鈦礦太陽(yáng)電池效率的進(jìn)一步提升。但是鈣鈦礦體相的不同陽(yáng)離子組分分布、以及影響電池穩(wěn)定性和效率損失的原因目前尚不清楚。  

基于此，研究團(tuán)隊(duì)從FA1-xCsxPbI3體系出發(fā)，通過(guò)元素定量分析研究了甲脒（FA）與銫（Cs）陽(yáng)離子的縱向分布，結(jié)合飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）與X射線光電子譜（XPS），深度剖析發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)Cs陽(yáng)離子傾向于沉積在薄膜底部，有機(jī)FA陽(yáng)離子在薄膜上界面處富集。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)對(duì)鈣鈦礦薄膜晶相分布進(jìn)行了深度剖析，通過(guò)掠入射X射線衍射（GIXRD）與薄膜截面的透射電鏡（TEM）分析，證明了在薄膜底部存在面間距較小的晶相，并且在薄膜底部顯示出與富Cs鈣鈦礦相關(guān)的特征信號(hào)。這些實(shí)驗(yàn)充分說(shuō)明陽(yáng)離子面外方向的梯度不均勻分布，這也是首次可視化驗(yàn)證了鈣鈦礦薄膜的陽(yáng)離子組分在面外不均勻分布。

研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位試驗(yàn)方法進(jìn)一步分析了這種梯度不均勻分布的原因，發(fā)現(xiàn)不同陽(yáng)離子在結(jié)晶及相轉(zhuǎn)變過(guò)程中的速率差過(guò)大是導(dǎo)致組分不均勻的主要原因。進(jìn)而，團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了PSP分子以彌補(bǔ)不同陽(yáng)離子間的結(jié)晶與相轉(zhuǎn)速率差，制備出均勻化的鈣鈦礦薄膜。這種陽(yáng)離子組分均勻分布的鈣鈦礦薄膜有效抑制了由底部富Cs相帶來(lái)的準(zhǔn)I型能級(jí)排列，極大程度上提升了載流子壽命及擴(kuò)散長(zhǎng)度，加強(qiáng)了載流子界面抽取。

研究團(tuán)隊(duì)利用PSP策略制備的反式鈣鈦礦太陽(yáng)電池獲得了26.1%的最高效率，認(rèn)證效率為25.8%。此外，經(jīng)2500小時(shí)最大功率電追蹤后（MPPT），未封裝的器件仍保持其初始 PCE 的 92% 的可靠運(yùn)行穩(wěn)定性。該研究工作表明，通過(guò)均勻化鈣鈦礦組分面外分布可獲得優(yōu)異電池性能，開(kāi)辟了提升電池器件穩(wěn)定性的新途徑，有望打破鈣鈦礦太陽(yáng)電池的效率瓶頸，為進(jìn)一步提升高效、穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽(yáng)電池提供了明確的方向，對(duì)推動(dòng)PSCs走向商業(yè)化發(fā)展具有重要意義。

中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所博士研究生梁政為該論文第一作者，南方科技大學(xué)章勇博士、固體所博士研究生徐慧芬為共同第一作者，固體所潘旭研究員為論文的第一通訊作者，固體所葉加久博士、成均館大學(xué)Nam-Gyu Park教授和華北電力大學(xué)戴松元教授為論文的共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、安徽省杰出青年基金、合肥物質(zhì)院院長(zhǎng)基金等項(xiàng)目資助。

圖1. 鈣鈦礦空間垂直的 FA-Cs 相分離：（a）由面外FA-Cs偏析引起的不均勻相分布圖；（b）PSP的靜電勢(shì)（ESP）圖像和分子結(jié)構(gòu)；（c）對(duì)照樣品和PSP器件的飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）光譜陽(yáng)離子分布；（d）基于深度XPS的原子百分比分布；對(duì)照樣品（e）和PSP處理樣品（f）的HAADF透射電子顯微鏡圖像（比例尺參考：200nm）；對(duì)照樣品（g）和 PSP（h）處理的鈣鈦礦薄膜底部收集的GIXRD 光譜。

圖2. FA-Cs相分離的起源：（a）原位同步輻射掠入射廣角X射線散射（原位GIWAXS）圖譜揭示了結(jié)晶和相變過(guò)程；對(duì)照樣品（b）和PSP樣品（c）在結(jié)晶和相變過(guò)程中自由能演化的計(jì)算結(jié)果示意圖；（d-e）X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜（EXAFS）測(cè)量的傅里葉變換R空間結(jié)果圖；（f）根據(jù)EXAFS測(cè)量計(jì)算出的Pb-O配位比圖；（g）PSP和PSP（PbI2）絡(luò)合物的FTIR譜圖。

圖3. 器件性能：（a）小面積鈣鈦礦太陽(yáng)電池的J-V曲線；（b）鈣鈦礦太陽(yáng)電池的IPCE曲線；（c）小面積鈣鈦礦太陽(yáng)電池以LED模式運(yùn)行的EQE曲線；（d）1cm2鈣鈦礦太陽(yáng)電池的J-V曲線；鈣鈦礦太陽(yáng)電池在（e）ISOS L-1I與（f）ISOS D-3標(biāo)準(zhǔn)下的運(yùn)行穩(wěn)定性。

科研人員在檢測(cè)電池器件性能